(evento click de un button, desde el botón X del form, evento click de un label, desde otro formulario, desde un menu, etc )
Para asegurarse que ese método se ejecuta siempre antes de salir lo mandas a llamar
desde el evento QueryUnload() del form, y siempre se ejecutara antes de que el form se cierre
Ahora bien esto seria en fox, como lo pasas a c#, pues bien este evento tiene su equivalente en windows forms
se llama FormClosing() y ocurre justo antes de salir del form, ahi mandas a llamar el método de validaciones
o bien podes poner en el mismo método las validaciones, como tu quieras hacerlo